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Nachlässe bilden heute den Schwerpunkt der handschriftlichen Materialien der ULB Bonn. Zu den bedeutendsten zählen die des Romanisten und Philologen Ernst Robert Curtius, des Mathematikers Felix Hausdorff sowie des Philosophen Erich Rothacker.
Die Sammlung an Musikalien besteht vor allem aus Musikhandschriften und Autographen von Clara und Robert Schumann sowie den Musiksammlungen des schlesischen Kantors Christian Benjamin Klein und des Prinzen Georg von Preußen.
Der Handschriftenbestand der ULB umfasst abendländische und orientalische Manuskripte. Die mittelalterlichen Buchhandschriften werden ergänzt durch eine Sammlung von Handschriftenfragmenten.
An weiteren Sammlungen verfügt die ULB Bonn über zahlreiche Autographen, Porträts, Kriegsbriefe, Siegel sowie Urkunden und Wappen.

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